В конце 1966 года Доронина приняла окончательное решение покинуть Ленинград и перебраться в Москву. К тому времени закончились ее отношения с Юфитом, зато открылись новые — с московским драматургом Эдвардом Радзинским. Он приехал в Ленинград, чтобы принять участие в постановке своей пьесы «104 страницы про любовь», где Доронина играла главную роль — стюардессу Наташу (по этой пьесе затем снимут фильм «Еще раз про любовь»). Радзинский оказался настолько пленен игрой молодой актрисы, что немедленно стал за ней ухаживать. Он был так настойчив, что Доронина не устояла. Радзинский уговорил ее бросить БДТ и уехать вместе с ним в Москву, обещая устроить во МХАТ и помочь в кинематографической карьере. В сентябре 66-го они покинули Ленинград. Товстоногов был в шоке: Доронина к тому времени стала примой театра, и ее отъезд отразился на БДТ весьма ощутимо (она ушла накануне постановки спектакля «Луна для пасынков судьбы», где ей была уготована центральная роль). В декабре Товстоногов даже специально приезжал в Москву, чтобы уговорить актрису вернуться, но она его не послушала, о чем впоследствии будет горячо сожалеть. Ленинградские театралы встретили это известие с недоумением, а труппа БДТ откровенно… ликовала.
Тем временем переезд в Москву весьма благотворно отразился на кинематографической карьере Дорониной. В 1966–1967 годах ее пригласили на главные роли сразу два столичных режиссера: Г. Натансон («Мосфильм») и Т. Лиознова (Киностудия имени Горького). Первый задумал перенести на экран пьсу Александра Володина «Старшая сестра», с успехом шедшую на сцене БДТ (главную роль в ней играла Доронина), вторая — экранизировать рассказ А. Борщаговского «Три тополя на Шаболовке» (Лиознова перенесла тополя на Плющиху).
В фильме «Старшая сестра» Доронина сыграла главную роль — Надю Рязаеву. Причем во время утверждения кинопроб некоторые члены худсовета «Мосфильма» заявили, что снимать Доронину в главной роли категорически нельзя, что кино ей ПРОТИВОПОКАЗАНО, Да, именно так и говорили. Но Натансон был так настойчив, что с его мнением согласились. А потом случилась другая неожиданность. По ходу съемок сама Доронина внезапно… разочаровалась в снятом материале, о чем немедленно сообщила Натансону. Впрочем, послушаем его собственный рассказ:
«Мы сделали полкартины. И вот Татьяна Доронина обратилась ко мне: „Георгий Григорьевич, мы все снимаем. А можно посмотреть?“ После просмотра Таня грустно взглянула на меня и произнесла: „Это все ужасно… Это вне искусства…“ Я пытался ее уговорить, тогда она предложила: „У меня есть знакомая, которая разбирается в искусстве. Я ей верю. Давайте ей покажем“. Пришла маленькая худенькая женщина, с ней — юноша. Они посмотрели отснятый материал, и женщина похвалила картину: „Таня, это все гениально! Слушайся этого режиссера“. Это были мама Эдварда Радзинского и сам Эдвард Станиславович. Так мы познакомились…».