„У меня была одна большая любовь на всю жизнь. Это Валерий Дмитриевич Осипов. Как красиво он за мной ухаживал! Он буквально бомбил меня телеграммами! Присылал их одну за другой: „Я дарю тебе Сибирь“, „Я дарю тебе подснежники“, „Я тебя обожаю“, „Я тебя люблю“, „Ты моя дорогая, единственная“. Я получала в день по три-четыре телеграммы. И стихи он мне писал… Он умел ухаживать и был богат. Я была счастлива в любви…
Он был большой кошкой. Волосатый, здоровенный и чудный. Когда я приходила домой после съемок, он говорил: ну-ка, ложись, засыпай. На тебе кефир, колбасу, и спи ради бога. Мы любили и очень дружили друг с другом. Он заботился обо мне, как о ребенке…“.
В том же (1959) году о Самойловой вновь вспомнил М. Калатозов: он пригласил ее в свой новый фильм „Неотправленное письмо“ на роль Тани. Как признается позднее сама актриса, этот фильм она считает одним из лучших в своей кинобиографии.
Фильм снимался в 200 километрах от Кызыла, в тайге. Партнерами Самойловой были не менее популярный в те годы Евгений Урбанский и только начинавшие свою карьеру в кино Иннокентий Смоктуновский и Василий Ливанов. Однако фильм оказался провальным. Сама актриса так объясняет его судьбу: „Публика ждала шедевра. Перед просмотром в Доме кино были выбиты окна темпераментной толпой жаждущих попасть в зал. После просмотра — тишина: режиссер, оператор, актеры не оправдали…“
Спустя 35 лет — в 1995 году — знаменитый американский режиссер Френсис Форд Коппола профинансировал реставрацию и прокат „Неотправленного письма“ в США.
Потерпев неудачу в новом фильме М. Калатозова, Самойлова внезапно нашла успех там, где найти его явно не ожидала, — в советско-венгерской картине о войне „Альба-Регия“ (1961), где она сыграла советскую разведчицу времен войны — Альбу. По сюжету действие фильма происходит в Венгрии, где в Альбу влюбляется местный доктор Хайнал (актер Миклош Габор), который всегда был далек от политики. Но, полюбив разведчицу, он постепенно меняет свои взгляды.
Чтобы сняться в ней, актрисе пришлось некоторое время пожить в Венгрии, выучить язык (в течение двух лет, пока снимался фильм, рядом с ней находился муж — В. Осипов). По словам актрисы:
„Альба-Регия“ была очень удачной работой, фильм приобрели в 56 странах. Единственная картина, за которую я получила большие деньги: за все остальное — за участие в съемках, спектаклях, концертах — платили копейки (за концерт — 16 рублей). А после Венгрии я была роскошно одета, привезла в Москву автомобиль „Опель“. После „Альбы“ мне даже предлагали играть Марию Стюарт в Югославии. Но меня вызвали „куда надо“ и запретили соглашаться».
В 1963 году сотрудничество Самойловой с зарубежными кинематографистами продолжилось: она приняла предложение итальянского режиссера Де Сантиса сняться в эпизоде в его фильме «Они шли на Восток» (роль Сони). Сам режиссер так объяснил актрисе свой выбор: «Мы хотим, чтобы снимались вы, потому что вас знает Запад, и мы хотим еще раз показать ваше лицо».